跛足翻滚：水分子氢键网络的局部不对称性及其后果
无序系统与神经网络
2020-06-24 v1 化学物理
摘要
对环境条件下液态水的第一性原理分子动力学模拟，结合一种新颖的能量分解分析，近期表明有相当比例的分子在其两个供体和/或两个受体相互作用的强度之间表现出显著的不对称性。我们将这一新揭示的方面称为“氢键网络中的局部不对称性”。我们讨论这一新方面是如何被首次揭示的，并提供可一致地用于模拟水轨迹以量化该氢键网络局部异质性及其动力学的度量。我们随后讨论该不对称性的静态方面，涉及任意给定时刻液态水的冻结几何及其中的氢键强度分布，以及其动态特征，涉及该不对称性衰减的快慢及造成此衰减的分子运动类型。此后我们讨论该不对称性的谱学表现，从超快 X 射线吸收谱到红外光谱，直至慢得多的太赫兹频段。最后，我们在广泛背景下讨论这些发现的意义及其与当前关于液态水结构与动力学观念的关系。
引用
@article{arxiv.2003.08482,
title = {Tumbling with a Limp: Local Asymmetry in Water's Hydrogen Bond Network and its Consequences},
author = {Hossam Elgabarty and Thomas D. Kühne},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.08482},
year = {2020}
}