水中氢键网络的层次格模型

我们开发了一个基于图的水中氢键网络模型，旨在定量建模网络的分子级关联结构。通过在两个无限维格上构建模型，研究了所形成的网络。我们的模型是自下而上构建的，基于来自原子模拟的微观信息，并且我们表明模型的预测与液态水的从头算模拟的已知结果一致。我们表明简单的熵模型可以预测在原子模拟中观察到的四面体水分子周围局部配位缺陷的关联和聚集。我们还发现键之间的取向关联比密度关联具有更长的范围，并确定了闭合环路内的方向关联，表明这些结构内的水线模式也与先前的原子模拟一致。我们的模型展示了真实液体中观察到的密度和压缩率反常，并且这些模型的相图与 Sastry 及其合作者先前提出的无奇点情景一致 (Sastry et al, PRE 53, 6144 (1996))。