基于原子间机器学习势的非晶固态水表面反应动力学：由 P + H -> PH 反应揭示的微观能量分配
星系天体物理
2023-05-10 v1
摘要
化学反应后的能量再分配是解释分子扩散与解吸的少数机制之一，这些过程所需的能量高于宁静分子云（10 K）中可用的热能。这种能量分布在磷氢化物中可能很重要，它们是难以探测但对星际前生物化学基本的分子。我们利用由神经网络原子间势评估原子力的\emph{第一性原理}分子动力学，研究了非晶固态水上 \ce{P + H -> PH} 反应（一个天体物理感兴趣的反应）的反应动力学。我们发现初始磷结合位点的确切性质对能量耗散过程关联较小，因为新生的 PH 分子在反应后迅速迁移到结合能更高的位点。观察到非热扩散与反应后解吸，并在动力学早期发生，本质上与化学反应能量的耗散脱耦。通过对位点上反应的大量采样，我们将模拟时间（50 ps）内耗散的平均反应能量限定在 50% 至 70% 之间。最重要的是，所形成的分子获得的平动能量份额主要介于 1% 与 5% 之间。将这些值（ specifically 对于 2% 和 5% 平动能量转化的测试用例）纳入天体化学模型，揭示出极低的 PH 分子气相丰度，并反映出考虑结合能分布对于正确融合非热表面天体化学过程的微观与宏观建模至关重要。最后，我们发现 PD 分子耗散了更多的反应能量。这一效应可能与星际介质中的氘分数化及分子优先蒸馏有关。
引用
@article{arxiv.2303.03059,
title = {Reaction dynamics on amorphous solid water surfaces using interatomic machine learned potentials. Microscopic energy partition revealed from the P + H -> PH reaction},
author = {Germán Molpeceres and Viktor Zaverkin and Kenji Furuya and Yuri Aikawa and Johannes Kästner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.03059},
year = {2023}
}
备注
Accepted for publication in Astronomy and Astrophysics