扭转双层石墨烯的结构弛豫与低能性质

我们从第一性原理和紧束缚方法出发，研究了扭转双层石墨烯随扭转角（范围从第一个“魔角”$\theta=1.08^\circ$到$\theta=3.89^\circ$，前者对应最大的原胞，包含11164个碳原子）变化的结构与电子性质。通过恰当考虑长程范德瓦耳斯相互作用，我们给出了原子位移（相对于理想扭转双层）的图样。面外弛豫表现出振荡（“皱褶”）行为，在最小角度时非常明显，AA堆垛区域周围的原子发生最大位移。面外位移伴随着显著的面内弛豫，呈现出涡旋状图样，其中涡度（定义为位移场的旋度）在从顶层平面移到底层平面及反之时会反转。总体而言，原子弛豫导致AA堆垛区域收缩，有利于能量上更有利的AB/BA堆垛畴。第一个魔角处出现的平带只有在考虑原子弛豫时才能被准确描述。颇为重要的是，若仅考虑面内或仅考虑面外弛豫，则无法重现将平带流形与更高和更低能带分开的实验能隙。弛豫双层在第一个魔角处的稳定性估计为每原子约0.5–0.9 meV（或7–10 K）量级。我们的计算阐明了准确描述vdW相互作用及其导致的原子弛豫对于理解这类特殊vdW双层电子结构的重要性。