基于机器学习分子动力学的LiTFSI/G3电解液结构与输运性质
材料科学
2025-04-01 v2
摘要
双(三氟甲基磺酰)亚胺锂-三甘醇二甲醚电解液在锂离子电池性能中起着关键作用。然而，其原子尺度的溶剂化结构和输运性质仍未被完全理解。在本研究中，我们通过整合自助法和主动学习策略，开发了一种高效且精确的神经进化势(NEP)模型。利用机器学习NEP驱动的分子动力学模拟，我们探索了LiTFSI/G3在宽溶质-溶剂比范围内的结构和扩散性质，系统分析了电解液密度、离子配位、粘度和锂自扩散。计算得到的密度与实验数据吻合良好，对关联分析揭示了锂离子与周围氧原子之间的显著相互作用，这强烈影响Li的迁移率。粘度和扩散计算进一步表明，增加LiTFSI浓度会增强Li-O相互作用，导致更高的粘度和降低的锂扩散。此外，基于机器学习的路径积分分子动力学(PIMD)模拟证实了量子效应对Li输运的影响可忽略不计。本工作开发的电解液专用协议为构建复杂系统的高保真机器学习势提供了系统框架。
引用
@article{arxiv.2503.20243,
title = {Structural and transport properties of LiTFSI/G3 electrolyte with machine-learned molecular dynamics},
author = {Chenyang Cao and Liyi Bai and Shuo Cao and Ye Su and Yanzhou Wang and Zheyong Fan and Ping Qian},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.20243},
year = {2025}
}