从第一性原理研究低聚并苯晶体的结构与激发态性质
材料科学
2016-04-04 v1
摘要
分子晶体是一类典型的范德华(vdW)结合有机材料，其激发态性质与光电子学应用相关。预测分子晶体的结构和激发态性质对电子结构理论提出了挑战，因为密度泛函理论(DFT)的标准近似无法捕捉长程vdW色散相互作用，也无法给出激发态性质。在这项工作中，我们结合使用包含vdW力的DFT（同时使用非局域关联泛函和成对校正方法）与多体微扰理论(MBPT)，分别研究了从苯到并六苯整个寡聚并苯晶体系列的几何结构和激发态。我们发现，vdW方法预测的晶格常数与实验测量值相差在1%以内，这与先前报道的相同体系成对近似的精度相当。我们进一步发现，激发能对几何结构敏感，但如果使用优化的几何结构，MBPT可以给出与实验值相差在十分之几电子伏特以内的激发态性质。我们阐明了MBPT计算得到的整个并苯系列带电和中性激发能的趋势，并讨论了MBPT中常用近似的作用。
引用
@article{arxiv.1604.00041,
title = {Structural and excited-state properties of oligoacene crystals from first principles},
author = {Tonatiuh Rangel and Kristian Berland and Sahar Sharifzadeh and Florian Brown-Altvater and Kyuho Lee and Per Hyldgaard and Leeor Kronik and Jeffrey B. Neaton},
journal= {arXiv preprint arXiv:1604.00041},
year = {2016}
}