用于强分子内耦合耗散量子动力学的随机多组态含时 Hartree 方法
化学物理
2022-10-26 v1 量子物理
摘要
在本文中，我们遵循系统-浴方法探究与 Markov 浴接触的强耦合多维系统的耗散动力学。为此，我们采用了近期在 Monte Carlo 波包形式下发展的随机多组态含时 Hartree 方法 [J.Chem.Phys.156, 094109 (2022)]。该方法在分子内耦合较弱时已被证明能产生热化波包系综。为处理强耦合系统，我们构造了新的 Lindblad 耗散算子，作为系统坐标与相应动量的线性组合。这些算子通过到正态表示的正交变换获得，可将模间耦合降至二阶。此外，我们使用广义升/降算子的组合在耗散算子中强制 Boltzmann 分布，从而在谐振极限下实现完美热化。我们利用一个二维模型哈密顿量检验了这两种拟设，该哈密顿量经参数化以解耦分子内势耦合、Fermi 共振中观察到的强模混合以及非谐性的效应。
引用
@article{arxiv.2206.08241,
title = {Stochastic Multi Configuration Time-Dependent Hartree for Dissipative Quantum Dynamics with Strong Intramolecular Coupling},
author = {Souvik Mandal and Fabien Gatti and Oussama Bindech and Roberto Marquardt and Jean Christophe Tremblay},
journal= {arXiv preprint arXiv:2206.08241},
year = {2022}
}
备注
32 pages, 11 figures