描述原子尺度化学反应系统非平衡行为的最陡熵升量子热力学框架
化学物理
2017-05-03 v2
摘要
最陡熵升量子热力学（SEAQT）为描述任意层次（尤其是原子层次）的非平衡现象提供了通用框架。该理论及其动力学公设在此用于发展一个通用数学框架，特别是在原子层次上，可用于预测封闭化学反应混合物（如本文所研究的、包含在固定体积孤立容器中的氢(H2)和氟(F)混合物）的非平衡状态演化。然而，所提供的通用框架是针对受多种反应机制作用的反应系统写的。为预测此状态演化，建立并解析求解了稀薄气体的能量和粒子数本征值问题。忽略壁面和真实气体行为效应，尽管推广到稠密气体是直接了当的但留待未来论文。所求得的系统级能量和粒子数本征值及本征态被用于SEAQT的非线性方程运动中，以确定系统热力学状态的时间演化，从而有效描述反应的反应动力学及系统向稳定平衡的弛豫。然后将预测的时间演化与标准详细动力学模型的结果进行比较，后者在近平衡极限下用于提取SEAQT运动方程所需的单一时间常数。
引用
@article{arxiv.1504.03994,
title = {Steepest-entropy-ascent quantum thermodynamic framework for describing the non-equilibrium behavior of a chemically reactive system at an atomistic level},
author = {Gian Paolo Beretta and Michael von Spakovsky},
journal= {arXiv preprint arXiv:1504.03994},
year = {2017}
}
备注
28 pages, 11 figures