利用最陡熵上升量子热力学预测二维 PtSe$_2$ 中的缺陷稳定性与退火动力学
摘要
采用最陡熵上升量子热力学（SEAQT）框架计算了二维 PtSe 中一组点缺陷的稳定性，并预测了热退火过程中缺陷重排的动力学。该框架提供了一种非平衡、基于系综的框架，在力学（量子与经典）和 thermodynamics 之间具有自洽联系。它采用由最陡熵上升（最大熵产生）原理导出的运动方程，来预测定义非平衡过程系统状态的一组占据概率的时间演化。系统由本征值的简并能级景观描述，熵由占据概率和本征能级简并度求得。利用扫描隧道显微镜识别了实验观察到的二维 PtSe 薄膜中点缺陷的结构与分布。观测到的缺陷目录包括六种独特的点缺陷（Pt 和 Se 亚晶格上的空位与反位缺陷）以及二十种紧密邻近的多点缺陷组合。缺陷能量通过密度泛函理论（DFT）估算，而具有所有可能目录缺陷组合或排列的二维薄膜的简并度（或态密度）则使用非马尔可夫蒙特卡洛方法（即副本交换 Wang-Landau 算法）结合 q 态 Potts 模型构建。针对厚度为两个分子、面积为 晶胞（共 5400 个原子）的二维 PtSe 薄膜确定了其能量景观及相应简并度。将 SEAQT 运动方程应用于该能量景观，以确定六种缺陷类型的任意密度与排列在退火过程中的演化。
引用
@article{arxiv.2206.04190,
title = {Predicting Defect Stability and Annealing Kinetics in Two-Dimensional PtSe$_2$ Using Steepest Entropy Ascent Quantum Thermodynamics},
author = {Aimen Younis and Fazel Baniasadi and Michael R. von Spakovsky and William T. Reynolds},
journal= {arXiv preprint arXiv:2206.04190},
year = {2022}
}
备注
19 pages, 11 pdf and png figures, uses revtex4-2. This paper employs the steepest-entropy ascent (or maximum entropy production) principle to predict the migration kinetics and stable equilibrium arrangement of point defects in a two-dimensional material (PtSe2)