基于最陡熵升量子热力学框架预测带电聚合物中的离子截留
软凝聚态物质
2023-11-02 v1 化学物理
摘要
本文采用最陡熵升（steepest-entropy-ascent）量子热力学框架，研究多链聚乙烯亚胺-亚甲基膦酸在多链体系中从水溶液中截留稀土离子（Eu）的有效性。该框架将热力学运动方程应用于离散能本征结构，以模拟铕离子与聚合物链反应位点的结合动力学。能本征结构由非马尔可夫蒙特卡洛模型生成，该模型估算能级简并度。运动方程用于确定各能级的占据概率，描述聚合物体系从溶液中截留稀土离子所历经的热力学态空间唯一路径。随后进行第二次蒙特卡洛模拟，将态空间中的动力学路径与聚合物的物理描述量相关联，包括回转半径、弯曲度和Eu近邻分布函数。这些描述量用于可视化截留过程中聚合物的演化。被截留的Eu离子比例取决于体系总能量，能量越低截留率越高。整体截留动力学依赖于运动方程所采用的最陡熵升原理，该原理由初始非平衡态生成唯一动力学路径。
引用
@article{arxiv.2311.00299,
title = {Predicting Ion Sequestration in Charged Polymers with the Steepest-Entropy-Ascent Quantum Thermodynamic Framework},
author = {Jared McDonald and Michael R. von Spakovsky and William T. Reynolds},
journal= {arXiv preprint arXiv:2311.00299},
year = {2023}
}
备注
23 pages, 12 figures