单分子解离反应中稳定混沌与统计性延迟出现
化学物理
2020-04-01 v1 混沌动力学
摘要
统计模型提供了一类强大而有用的近似，用于计算反应速率，从而避开详细且往往困难的动力学考量。此类方法总是对系统中分子内振动能量流动的程度引入特定假设。然而，作为分子参数函数的向统计区域的转变之本质远未被完全理解。在此，我们利用非线性动力学工具，通过显式可视化高维经典相空间，研究模型单分子反应中向统计性的转变。我们识别出相空间中涉及两个或更多独立非谐共振相交的普适特征，并表明在此类结点附近存在相关但混沌的分子内动力学导致非统计性。有趣的是，类似于太阳系中小行星的稳定性，分子可由于稳定混沌现象在结点处受保护而避免解离达数皮秒。
引用
@article{arxiv.2003.14346,
title = {Stable chaos and delayed onset of statisticality in unimolecular dissociation reactions},
author = {Sourav Karmakar and Pankaj Kumar Yadav and Srihari Keshavamurthy},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.14346},
year = {2020}
}
备注
12 pages, 6 figures (reduced size); Supplementary material can be accessed from the Journal site