基于区间分离杂化密度泛函的二维材料自旋磁化率与电子-声子耦合：以Li$_x$ZrNCl为例

我们研究密度泛函理论（DFT）在Li$_x$ZrNCl中恰当描述自旋磁化率$\chi_s$和谷间电子-声子耦合的能力。在低掺杂下，Li$_x$ZrNCl表现为具有抛物线能带的二维双谷电子气。在这样的系统中，$\chi_s$由于电子-电子相互作用随掺杂减少而增加。我们表明带有局域泛函（LDA/GGA）的DFT不能重现这一行为。在Hartree-Fock（HF）或DFT杂化泛函中使用精确交换会增强$\chi_s$。HF、B3LYP和PBE0方法高估了$\chi_s$，而区间分离的HSE06泛函给出的结果类似于将随机相近似（RPA）应用于双谷双自旋电子气所获得的结果。在HF内，对于$x<0.16$，Li$_x$ZrNCl甚至对铁磁态不稳定。谷间声子引起谷占据的不平衡，这可视为赝磁场的效应。因此，类似于$\chi_s$的情况，谷间声子的电子-声子耦合被电子-电子相互作用增强。只有杂化DFT泛函能捕捉此种增强，且HSE06泛函重现了M. Calandra {\it et al.} [Phys. Rev. Lett. {\bf 114}, 077001 (2015)]中给出的RPA结果。这些结果表明，利用区间分离杂化泛函描述磁化率和电子-声子耦合，在其他二维弱掺杂半导体（如过渡金属二硫属化物和石墨烯）中也很重要。