La$_3$Ni$_2$O$_7$超导薄膜中的自旋关联

在具有压缩（$\varepsilon\approx-2\%$）外延应变的SrLaAlO$_4$（SLAO）衬底上生长的La$_3$Ni$_2$O$_7$（LNO）薄膜中，发现了起始温度$T_{c,\text{onset}} > 40$ K的常压超导性，这为研究镍酸盐超导体中的超导机制提供了一个独特的平台。在此，我们利用共振非弹性X射线散射（RIXS）揭示了LNO/SLAO超导薄膜中的色散自旋激发，并建立了应变范围从$\varepsilon\approx-2\%$到$+1.9\%$的LNO薄膜中电子和自旋激发的应变依赖性。与块状晶体相比，LNO/SLAO薄膜（$\varepsilon\approx-2\%$）表现出相似的$dd$激发和具有更大带宽的自旋动力学。相比之下，拉伸应变的LNO/SrTiO$_3$（$\varepsilon \approx +1.9\%$）则表现出自旋激发和Ni 3{\dz}衍生的$dd$激发的显著抑制。自旋激发的应变依赖性反映了层间交换耦合$J_z$的显著变化，而拉伸应变样品中$dd$激发的减弱表明Ni 3{\dz}-O 2$p_{z}$杂化较弱。这种自旋激发和$J_z$的应变演化归因于应变调控的$c$轴Ni-O-Ni键角$\varphi$，该键角控制着Ni 3{\dz}-O 2$p_{z}$杂化。由于超导性仅在SLAO上生长的薄膜中观察到，并且自旋关联随着超导性的出现而增强，我们的结果将$\varphi$确定为控制$J_z$的关键结构杠杆，并为双层镍酸盐中基于层间自旋涨落介导的配对机制提供了直接的光谱学支持。