锂离子在深共晶溶剂中的溶剂化与传输
化学物理
2020-09-15 v1 材料科学
摘要
锂基深共晶溶剂（DESs）是锂离子电池中环保电解质的优良候选者。尽管其中部分 DES 已展现出有前景的结果，但 DES 中锂离子传输的清晰机制尚未建立。本工作报道了利用分子动力学（MD）模拟与中子散射技术，对由高氯酸锂和乙酰胺构成的 DES 中锂的溶剂化与传输的研究。基于乙酰胺与邻近分子/离子的氢键（H-bonding），主要存在两种状态：1）与锂离子形成氢键的乙酰胺分子（约 36%）以及 2）完全自由的乙酰胺分子（约 58%）。分别分析其随机动力学可观察到，前者的长程扩散明显慢于后者。这也由对同一 DES 体系的中子散射实验所验证。进一步，对锂动力学的分析表明，第一类乙酰胺分子的扩散与锂离子强烈耦合。平均而言，锂离子在其第一溶剂化层中与约 3.2 个乙酰胺分子形成氢键。这些观察结果进一步通过乙酰胺与锂离子间氢键关联函数的分析得到加强，该分析显示约 90% 的锂离子传输是通过车辆式运动实现的，即离子随其第一溶剂化壳层一起扩散。本工作的发现是理解 DES 中锂离子溶剂化与传输的重要进展。
引用
@article{arxiv.2006.09821,
title = {Solvation and Transport of Lithium Ions in Deep Eutectic Solvents},
author = {H. Srinivasan and V. K. Sharma and R. Mukhopadhyay and S. Mitra},
journal= {arXiv preprint arXiv:2006.09821},
year = {2020}
}