深共晶溶剂中离子传导与偶极弛豫的耦合:水合与玻璃态动力学的影响
软凝聚态物质
2021-05-19 v1
摘要
我们利用介电谱在宽频率范围(MHz-Hz)和 128 至 283 K 的温度区间内,研究了典型深共晶溶剂(DES)乙胆碱(ethaline)水溶液的离子电导率与偶极重定向动力学。DES 中水的比例被系统改变以覆盖不同 regime:从纯 DES 及其水包 DES 混合物到稀释的电解质溶液。依据这些参数,考察了不同物理状态,包括低黏液体、过冷黏液体、非晶固态和冻结浓缩溶液。离子电导率与重定向弛豫均表现出玻璃态动力学的特征,可由对 Arrhenius 温度依赖的偏离和弛豫函数的非指数衰减来量化。在水包 DES regime(< 40 wt %)与 DES 包水 regime(> 40 wt %)之间发生转变:前者偶极弛豫与离子电导率保持互成反比,而后者观察到明显的转动-平动解耦。这表明在低水含量下,在本研究涵盖的时间尺度(~10^-6 s 至 1 s)上,乙胆碱水溶液的转动与输运性质遵从经典流体力学标度,尽管这些体系据信存在空间微不均一性。在 DES 包水 regime 观察到分数标度,源于亚环境温度下的极大冻结浓缩 DES 水溶液与冻结水畴共存。
引用
@article{arxiv.2103.14312,
title = {On the Coupling between Ionic Conduction and Dipolar Relaxation in Deep Eutectic Solvents: Influence of Hydration and Glassy Dynamics},
author = {Aicha Jani and Benjamin Malfait and Denis Morineau},
journal= {arXiv preprint arXiv:2103.14312},
year = {2021}
}