重取向动力学对离子液体中电荷输运的重要性

大多数离子液体含有至少一种具有偶极矩的较为复杂的离子物种。本工作中，我们对 12 种离子液体的宽带介电谱进行了详尽评估，并考虑了常被忽视的这些离子的重取向动力学。我们确认该动力学在谱中导致清晰的弛豫特征，这一事实迄今仅在少数先前工作中被考虑。所获得的重取向弛豫时间与早期的非弹性光散射和高频介电研究十分一致。从重取向运动角度评估我们的介电谱揭示，在从室温以上低黏度液体到接近 Tg 的高黏度过冷态的宽广温度范围内，离子转动动力学与离子电荷输运紧密耦合。该耦合似乎并非由黏度介导，而可能具有更直接的本质，指向一种亦在塑晶离子导体中被考虑的旋转门机制。我们的结果表明，偶极离子的重取向运动在离子液体的离子电荷输运中起着显著且迄今被广泛忽视的作用。