乙酰胺在深度共晶溶剂中的输运机制
材料科学
2020-03-13 v1 软凝聚态物质
摘要
在过去的几十年里，深度共晶溶剂（DESs）已成为离子液体的新型替代品，广泛用于创新材料合成、金属加工、催化等。然而，其主要受限于高黏度和低电导率，因此理解这些性质的分子起源对于提升其工业适用性至关重要。本文报道了以高氯酸锂合成的 DES 中乙酰胺的纳米尺度扩散机制，该研究采用中子散射和分子动力学（MD）模拟技术。尽管基于乙酰胺的 DES（ADES）相较于纯乙酰胺具有显著更低的凝固点，但发现前者中的分子迁移率受到极大限制。MD 模拟表明存在一种包含两个不同过程的扩散模型，分别对应长程跳跃扩散和受限体积内的局域扩散。通过对熔融乙酰胺和 ADES 的中子散射数据分析验证了该模型。与乙酰胺熔融态相比，ADES 中乙酰胺的长程扩散过程慢了三倍。MD 模拟揭示，ADES 中长程扩散受限主要由于盐的离子物种与乙酰胺分子之间形成氢键介导的络合物。因此，ADES 中观测到的高黏度起源可归因于这种络合作用。该络合物的形成也解释了冷却时结晶过程的抑制，从而导致 ADES 凝固点降低。
引用
@article{arxiv.1911.06595,
title = {Transport Mechanism of Acetamide in Deep Eutectic Solvents},
author = {H. Srinivasan and V. K. Sharma and V. García Sakai and Jan P Embs and R. Mukhopadhyay and S. Mitra},
journal= {arXiv preprint arXiv:1911.06595},
year = {2020}
}