面向主族化学且具有近化学精度的可扩展从头算电子结构方法
化学物理
2024-07-30 v3
摘要
本研究评估了广泛认可的量子化学方法 CCSD(T)、DLPNO-CCSD(T) 和定域化 ph-AFQMC 在确定主族元素热化学时的精度。与标准 CCSD(T) 相比，DLPNO-CCSD(T) 和定域化 ph-AFQMC 具有更高的可扩展性，在过去十年中已成为生成精确基准化学数据的关键。我们的研究包括闭壳层中性分子，重点关注来自四个特定小分子数据集的生成热和原子化能。首先，我们从 G2 和 G3 数据集中选取了分子，这些数据集以其可靠的实验生成热数据而闻名。此外，我们还纳入了来自 W4-11 和 W4-17 集合的分子，它们提供了 0 K 下原子化能的高水平理论参考值。我们的研究结果表明，DLPNO-CCSD(T) 和 ph-AFQMC 方法在合并数据集上均能达到小于 1 kcal/mol 的均方根偏差（RMSD），符合化学精度的阈值。此外，我们努力将最大偏差控制在 2 kcal/mol 以内，这一精度水平显著拓宽了这些方法在生物学和材料科学等领域的适用性。
引用
@article{arxiv.2405.01400,
title = {Scalable Ab Initio Electronic Structure Methods with Near Chemical Accuracy for Main Group Chemistry},
author = {Yujing Wei and Sibali Debnath and John L. Weber and Ankit Mahajan and David R. Reichman and Richard A. Friesner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2405.01400},
year = {2024}
}