单分子室温超快非线性光谱
化学物理
2017-12-19 v1 光学
摘要
单分子光谱旨在揭示单一个体对系统系综响应的常隐藏但潜在非常重要的贡献。尽管极大地促进了我们对分子过程不断深化的理解，关于时间演化或变化的根本问题迄今仍不可及，导致了一幅动态世界的静态图景。此处我们最终通过执行首例单分子超快时间分辨瞬态光谱解决了这一困境。通过在室温下追踪单分子激发电子态光谱跨越数百纳米带宽的飞秒演化，我们以一种有效三脉冲方案结合荧光探测揭示了其非线性超快响应。第一激发脉冲之后跟随一相位锁定去激发脉冲对，提供具 25 fs 时间分辨的光谱编码。这一真实单分子瞬态光谱的实验实现表明，单分子的二维电子光谱在实验上已可及。
引用
@article{arxiv.1712.06501,
title = {Room-temperature ultrafast non-linear spectroscopy of a single molecule},
author = {Matz Liebel and Costanza Toninelli and Niek F. van Hulst},
journal= {arXiv preprint arXiv:1712.06501},
year = {2017}
}
备注
Accepted for publication in Nature Photonics