气相中的非线性二维太赫兹光子回波与转动光谱学

超快二维光谱利用相关的多次光-物质相互作用来提取否则可能隐藏在线性光谱下的动态特征。将其拓展到存在丰富物质自由度的电磁谱太赫兹频段仍是一项实验挑战。在此，我们报道了室温下气相分子转子的超快二维太赫兹光谱。利用延时太赫兹脉冲对，我们观测到了由三次太赫兹场-偶极相互作用引起的分子偶极取向所产生的光子回波及其他非线性信号。非线性时域取向信号被映射到二维转动光谱的频域中，揭示了分辨 J 态的非线性转动动力学。该方法能够直接观测相关的转动跃迁，并可能揭示电子基态与振动基态中的转动耦合与弛豫路径。