集体自旋波的二维太赫兹磁共振光谱

核与电子自旋的非线性操控是所有磁共振先进方法的基础，包括多维核磁共振与电子自旋共振光谱、磁共振成像，以及近年来对单个自旋的量子控制。该方法得益于射频或微波磁场分别与核或电子自旋之间易于达到强耦合区间，其典型代表是控制磁矩方向的磁脉冲序列。然而，对于关联电子材料、分子磁体以及含有高自旋过渡金属离子的蛋白质所具有的远红外磁共振，这些能力遇到了瓶颈。在此，我们报道了二维太赫兹磁共振光谱的发展及其用于直接观测集体自旋波（磁子，magnons）非线性响应的应用。光谱显示了磁子自旋回波和2-量子信号，揭示了布里渊区中心磁子间的两两关联。它们还显示了共振增强的二次谐波和差频信号。我们的方法易于推广到分子复合物、生物分子和材料中的太赫兹频率自旋系统的多维磁共振光谱和非线性相干控制。