量子磁体的非线性光谱理论

二维相干光谱（2DCS）是表征分子的成熟方法，并已被提议作为探测量子磁体新奇激发的太赫兹波段新工具；然而，泵浦场与自旋自由度之间耦合的确切性质仍不清楚。在此，我们发展了2DCS的一般响应理论，并展示了磁电耦合与极化耦合如何与通常假设的磁化强度一起对2DCS产生贡献。当电场耦合至自旋算符的二次项时，我们提出了实验方案以提取各单独贡献，例如来自交换收缩或自旋流机制的贡献。我们给出了典型扭曲Kitaev链材料 $\mathrm{CoNb}_{2}\mathrm{O}_{6}$ 的示例计算，并强调了极化与磁非线性磁化率之间交叉耦合贡献的关键作用。我们的工作为系统研究量子磁体中的光-物质耦合铺平了道路，并有助于将2DCS确立为探测新奇磁性量子相分数激发的通用工具。