非线性光谱作为磁矩崩溃诊断及其高效模拟

识别量子自旋液体、磁矩崩溃或在量子磁体中寻找片段化激发态是一项持续的挑战，由于线性响应探针中激发连续谱可能来源的模糊性。最近，有人提议，测量更高阶响应的技术，如二维相干光谱(2DCS)，可以解决此类歧义。然而，对非线性响应函数进行数值模拟却计算上非常昂贵。我们提出一种基于Lanczos方法的高效方法，直接在频率域计算二阶susceptibility $\chi^{2}\omega_t,\omega_\tau)$。将其应用于描述$\alpha$-RuCl$_3$的扩展Kitaev模型，我们发现不同磁场强度下的非线性响应在定性上有显著差异。为将这些结果置于上下文，我们在线性自旋波近似下推导了部分偏极磁体的通用2DCS响应，确立$\chi^2(\omega_t,\omega_\tau)$若激发为常规磁矩，仅受限于一种独特的普遍形式。我们的(Lanczos-based)模拟显示，对于$\alpha$-RuCl$_3$而言，若观察到的激发连续谱偏离这种形式，则可表明其非来自常规的两磁矩类型。