超快二维光谱学揭示 cuprate 超导体中普遍的电子--paramagnon 耦合

电子激发与集体玻色模的耦合是 cuprate 超导体中高温超导性出现的最根本因素。尽管付出了巨大的努力，但传统的平衡和泵-探测光谱学仍然难以在其能量尺度重叠时消除不同玻色模的耦合。本文采用超快二维电子光谱学(2DES)，以飞秒时间分辨率将协同激发和探测光子能量相关联。应用于 optimally doped Bi$_2$Sr$_2$Ca$_{0.92}$Y$_{0.08}$Cu$_2$O$_{8+\delta}$时，2DES 揭示了一种显著的非对角共振，源于对非热力学玻色模的快速生成，其能量为 $\hbar\Omega_\mathbf{q}\simeq200$ meV。通过将测量的光谱与包含电荷转移与磁激发相互作用的理论框架进行比较，我们将这些玻色模识别为能量在 $(\pi/2,\pi/2)$ 附近，向 $(0,\pi)$ 和 $(\pi,0)$ 扩展的 paramagnon。该共振在广泛的温度和掺杂浓度范围内都持续存在，表明高能量 paramagnon 在 cuprate 相图的整个范围内都与电子激发普遍且强烈地耦合。时间域分析将 paramagnon population 的构建限制在 $\lesssim 10$ fs 以内，将耦合强度的下界设为 $\lambda \gtrsim 0.7$。更广泛地，我们的结果确立了 2DES 作为消除模式选择电子-玻色相互作用并处理去相干动力学的强大方法，为探索强相关量子材料开辟了新的途径。这些发现还为未来进行基于时间分辨的共振非弹性 X 射线散射实验提供了直接框架，以追踪磁激发的超快动力学。