用于探测飞秒分辨率下量子发射体中多极化子动力学的溶液相单粒子光谱

许多光学量子技术的发展依赖于具有近乎完美光学相干性的固态单量子发射体的可用性。然而，限制系统性改进的一个长期问题是显著的样品异质性和在单发射体水平及超快时间尺度上缺乏对微观能量流动的机制理解。在此，我们开发了具有光子关联探测的溶液相单粒子泵浦-探测光谱，以飞秒分辨率前所未有的清晰度捕获单分子和/或缺陷态中的样品平均动力学。我们将该技术应用于二维六方氮化硼中的单量子发射体，其存在显著的异质性和低量子效率。从毫秒到纳秒时间尺度，平移扩散、亚稳态相关聚束肩、旋转动力学和反聚束特征通过其不同的光子关联时间尺度被解耦，这些 collectively 量化了归一化双光子发射量子产率。利用其飞秒分辨率、光谱选择性和超低噪声（比固态方法改善两个数量级），我们在单缺陷水平的时间域中可视化电子-声子耦合，并发现由多电子激发驱动极化子形成的加速。结合理论极化子模型的结果，我们展示了这如何转化为级联发射效率和光学退相干时间的样品平均光子保真度表征。我们的工作为单发射体、分子或缺陷中的超快光谱学提供了框架，这些对象易受热发光闪烁和异质性影响，为量子信息应用的极端尺度表征和合成改进开辟了新途径。