利用多维高次谐波载波包络相位光谱学探测声子动力学

我们探索了来自单层六方氮化硼的泵浦-探测高次谐波产生 (HHG)，其中太赫兹泵浦激发相干光学声子，随后由驱动 HHG 的强红外脉冲进行探测。通过最先进的 ab-initio 计算，我们发现发射光谱的结构因相干声子的存在而衰减，且不再由离散的谐波阶次组成，而是由平台区的连续发射组成。HHG 产率随泵浦-探测延迟强烈振荡，对应于诸如键压缩或拉伸等晶格的超快变化。我们进一步表明，在受激声子周期与脉冲持续时间处于相同数量级的区域，HHG 过程对驱动场的载波包络相位 (CEP) 变得敏感，尽管脉冲持续时间如此之长，以至于在无相干声子时观察不到这种敏感性。CEP 敏感度与泵浦-探测延迟的关系被证明是晶格瞬时结构变化的高度选择性量度，为超快多维 HHG 光谱学提供了一种新方法。值得注意的是，由于固有的子周期对比度机制，所获得的声子动力学时间分辨率约为 1 飞秒，远短于探测脉冲持续时间。我们的工作为探测声子与超快材料结构变化开辟了新途径，并提供了一种控制高次谐波响应的机制。