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时间分辨太赫兹斯塔克光谱

光学 2022-12-21 v1 应用物理

摘要

我们通过使用强单周期太赫兹脉冲作为电场源,并利用重合的飞秒超连续谱脉冲监测各向同性分子系综的诱导光谱响应,引入了太赫兹斯塔克光谱。太赫兹斯塔克光谱相比传统斯塔克光谱具有多项优势,并开启了此前无法触及的视角。最重要的是,太赫兹脉冲的振荡快于典型的分子转动,从而消除了为防止极化效应而冷冻样品的要求。因此,太赫兹斯塔克光谱允许在任意温度下进行时间分辨研究,特别是与生理或运行条件更相关的环境条件。此外,动力学场效应,例如高阶斯塔克贡献或滞后效应(非马尔可夫行为),可以在分子振动或转动的时间尺度上进行研究。我们在两个精心挑选的分子体系中演示了太赫兹斯塔克光谱,并将结果与传统斯塔克光谱及第一性原理计算进行了比较。

关键词

引用

@article{arxiv.2212.10333,
  title  = {Time-resolved THz Stark spectroscopy},
  author = {Bong Joo Kang and Egmont J. Rohwer and David Rohrbach and Maryam Akbarimoosavi and Zoltan Ollmann and Elnaz Zyaee and Raymond F. Pauszek and Gleb Sorohhov and Alex Borgoo and Michele Cascella and Andrea Cannizzo and Silvio Decurtins and Robert J. Stanley and Shi-Xia Liu and Thomas Feurer},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2212.10333},
  year   = {2022}
}