有机分子原子尺度 Stark 位移光谱与显微技术
光学
2026-03-05 v1 介观与纳米尺度物理
原子物理
摘要
在常规的光学 Stark 位移光谱中，分子暴露于均匀静电场下，其谱线能级会被位移。这些位移归因于分子电子特性，如电偶极矩和极化率随光子(去)激发的变化。在包含结构缺陷和纳米尺度异质性的真实环境中，分子会经历强烈且在分子尺度上变化的内部电场，使得常规 Stark 选择规则无法适用。本文发展了针对此类情形的原子尺度 Stark 位移扩展理论。具体而言，我们对实验中相关配置进行了详细理论分析，该配置使用带光辅助的扫描隧道显微镜的原子尖端对代表性分子染料施加可控的非均匀电场。我们将总 Stark 位移分解为线性和二次贡献，表明它们包含关于分子特性的不同信息。具体而言，随着针尖在分子上扫描，线性 Stark 位移的空间变化可实现对地面和激发电子态之间电荷再分布的亚纳米级映射，对分子组成和化学功能化具有高度灵敏度。相比之下，二次 Stark 位移反映了激发后常规电偶极极化率的变化。综上，这些结果确立了纳米尺度 Stark 位移光谱作为在真实、强非均匀电场下解析单个分子激发态电荷动力学的强大工具。
引用
@article{arxiv.2603.04139,
title = {Atomic-scale Stark-shift spectroscopy and microscopy of organic molecules},
author = {Xabier Arrieta and Sofia Canola and Ruben Esteban and Javier Aizpurua and Tomáš Neuman},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.04139},
year = {2026}
}
备注
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