单分子荧光检测二维电子光谱

单分子荧光光谱是一种避免ensemble平均的强大方法，但其时间分辨率受限于荧光寿命，最多为纳秒 scale。二维光谱在ensemble层面可提供关于能量传递和线宽展宽等超快 femtosecond 过程的洞察，甚至超越傅里叶极限，通过关联泵浦光谱和探测光谱实现。本文演示了将这两种技术结合，利用二氧仿射光谱（DBT）在聚合物基质中的单分子二维光谱。我们在共聚焦显微镜中以相位调制的 femtosecond 脉冲序列激发分子，并使用单光子计数探测器检测其荧光。通过相位敏感检测方案，我们能够测量我们研究的大多数 DBT 分子的非线性二维光谱。该方法适用于广泛的单光子发射体，为在超快时间尺度上理解单量子对象的能量传递开辟了新途径。