缺陷在溶胶-凝胶二氧化硅原子探针分析中的作用

二氧化硅是一种合适的材料，可以在室温下封装蛋白质，从而能够使用激光辅助原子探针断层扫描（La-APT）在原子级别对其进行分析。为了实现这一目标，在本研究中，我们展示了紫外和深紫外激光器在二氧化硅的La-APT分析中，在化学分辨率和三维图像体积方面均能达到高成功率，两种激光器提供了可比的结果。由于La-APT分析由光子吸收驱动，为了理解紫外光吸收增强背后的机制，我们进行了密度泛函理论计算，以模拟使用蒙特卡洛方法进行结构优化生成的非晶二氧化硅基质的电子和光学性质。特别是，我们研究了样品制备过程中引入的各种缺陷的作用，例如替位式和间隙式的碳、钠和镓离子以及氢。我们的结果表明，缺陷的存在增加了二氧化硅在紫外和深紫外范围内的吸收，从而提高了该材料的La-APT能力。然而，由于缺陷吸收激光能量产生的自由电荷载流子密度低，可能会出现与名义化学组成的偏差和次优的化学分辨率，这可能限制APT质谱的最佳获取。