秩约化耦合簇 III. 双激发振幅的张量超收缩
化学物理
2024-06-19 v1
摘要
我们基于电子排斥积分（ERIs）与双激发振幅的低秩张量超收缩（THC）分解，开发了耦合簇单双激发（CCSD）的四次缩放实现。这将我们的秩约化耦合簇方法扩展至纳入更高阶张量分解。双激发振幅的 THC 分解带来了计算效率的主要提升，因为结合 ERI 的 Cholesky 分解，它足以将 CCSD 振幅方程中大多数贡献的计算复杂度降低。对 ERI 进一步的 THC 分解降低了由双激发算符与双电子算符之间嵌套对易子产生的某些项的复杂度。我们使用图形处理单元（GPUs）实现了这一新算法，并证明它能够在单个计算机节点上对具有 250 个原子和 2500 个基函数的分子进行 CCSD 计算。此外，我们表明该新方法计算的相关能与底层 RR-CCSD 方法具有可比的精度。
引用
@article{arxiv.2111.11473,
title = {Rank-reduced coupled-cluster III. Tensor hypercontraction of the doubles amplitudes},
author = {Edward G. Hohenstein and B. Scott Fales and Robert M. Parrish and Todd J. Martinez},
journal= {arXiv preprint arXiv:2111.11473},
year = {2024}
}