用于模拟极化子化学的准对角传播方案
量子物理
2022-11-30 v1
摘要
我们将准对角（QD）传播方案推广用于模拟分子-腔杂化系统中的非绝热极化子动力学。绝热-Fock 态（即分子绝热电子态与光子 Fock 态的张量积态）被用作动力学传播中局部良定义的对角态。这些局部良定义的对角态允许使用任意对角量子动力学方法进行动力学传播，且这些态的定义将在每个核时间步更新。我们使用几种近期发展的非绝热映射方法作为对角动力学方法，模拟了与光学腔耦合的 Shin-Metiu 模型中的极化子量子动力学。与数值精确方法相比，映射方法所得布居动力学非常准确，且优于广泛使用的混合量子-经典方法，如 Ehrenfest 动力学与最少开关面跳跃方法。我们预期，本工作发展的广义 QD 方案将通过实现对角动力学方法与 ab initio 极化子信息的直接接口，为进行非绝热极化子模拟提供强大工具。
引用
@article{arxiv.2209.10409,
title = {Quasi-Diabatic Propagation Scheme for Simulating Polariton Chemistry},
author = {Deping Hu and Arkajit Mandal and Braden M. Weight and Pengfei Huo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.10409},
year = {2022}
}