利用准绝热动力学传播研究光致质子耦合电子转移反应
化学物理
2018-08-01 v1 量子物理
摘要
我们通过近期开发的准绝热（QD）量子动力学传播方案研究光致质子耦合电子转移（PI-PCET）反应。该方案能够将基于绝热电子结构计算的精确基于绝热态的量子动力学方法与用于即时模拟的绝热电子结构计算相连接。在此，我们使用 QD 方案，结合绝热部分线性化密度矩阵（PLDM）路径积分方法和瞬时绝热电子-质子振动态，直接传播 PI-PCET 量子动力学。我们的数值结果表明，为了获得精确的 PI-PCET 动力学，将质子进行量子力学处理至关重要，同时也展示了在不同反应区域中溶剂涨落和振动弛豫对质子隧穿的作用，这些区域表现出不同的动力学同位素效应。这项工作开辟了通过精确的绝热量子动力学方法与高效的绝热电子结构计算相结合，来研究具有挑战性的 PI-PCET 反应的可能性。
引用
@article{arxiv.1803.09802,
title = {Investigating Photoinduced Proton Coupled Electron Transfer Reaction using Quasi Diabatic Dynamics Propagation},
author = {Arkajit Mandal and Farnaz A. Shakib and Pengfei Huo},
journal= {arXiv preprint arXiv:1803.09802},
year = {2018}
}