将开放量子系统的非微扰模拟技术扩展至激发态质子转移与超快非绝热动力学

激发态质子转移是生物学和化学中普遍存在的现象，涵盖从光碱与光酸的极快反应到光驱动的酶催化和光合作用。然而，此类动力学的模拟涉及多重挑战，因为高维、非平衡的振动态起着关键作用，同时还需要对质子的耗散真实空间动力学进行完全量子描述。在这项工作中，我们将强大的矩阵乘积态方法扩展到开放量子系统（TEDOPA）以研究这些苛刻的动力学，以及可能出现在受强激光驱动的复杂光化学中的更一般的非绝热过程。作为说明，我们首先考虑一个四能级电子系统的开放模型，该系统与数百个驱动超快激发态质子转移的分子内振动相互作用，以及一个允许我们直接监测该系统中由此产生的双荧光的显式光子环境。然后，我们演示了如何包含质子转移的连续“反应坐标”，从而允许在势能面上绝热与非绝热动力学的熟悉语言中进行数值精确模拟，这些模拟可以被理解、可视化和解释，同时保留对耗散和驱动效应的精确量子处理，这可用于研究超快光化学中的各种问题。