体相CeO₂中氢吸附与扩散性的量子计算
材料科学
2024-11-12 v1 计算物理
摘要
CeO₂（铈氧化物）是一种在涉及氢的异质催化应用中具有吸引力的材料，因其有利的氧化还原活性以及相对不透氢离子和分子的特性。然而，到目前为止，许多体相铈氧化物/氢的性质仍未得到解决，部分原因是实验数据的缺乏以及量子计算结果因所用方法的不同而有所差异。在此方面，我们进行了一系列密度泛函理论（DFT）计算，采用广义梯度（GGA）、meta-GGA和杂化泛函，以及若干电子关联修正，应用于与体相化学计量CeO₂中氢相关的若干性质。我们的计算为DFT可确定的晶格常数、带隙、氢吸附能和O-H键振动频率提供了合理范围。此外，我们的结果表明，对于此处探测的计算参数，氢体相扩散的活化能垒普遍较低（< 0.15 eV），并且在常温下，氢隧穿效应总体较小。本研究提供了一种确定Ce-O-H相互作用基本物理化学性质的方法，同时确定了扩散动力学的实际范围。这有助于确定未来能够指导和阐明该领域实验工作的粗粒化模型。
引用
@article{arxiv.2411.06536,
title = {Quantum Calculations of Hydrogen Absorption and Diffusivity in Bulk $\mathrm{CeO_2}$},
author = {Jared C. Stimac and Nir Goldman},
journal= {arXiv preprint arXiv:2411.06536},
year = {2024}
}