基于紧束缚近似与路径积分理论对氢在铁中扩散系数的全量子力学计算
材料科学
2015-06-15 v1
摘要
我们提出了体心立方铁（bcc-Fe）中氢扩散的自由能势垒和扩散系数随温度变化的计算结果。这是一种全量子力学方法，因为总能量景观是使用一种新的自洽、可迁移的紧束缚模型计算的，该模型适用于磁性铁中的间隙杂质。此外，氢原子核也被量子力学地处理，我们在此比较了文献中两种均基于统计力学费曼路径积分表述的方法。我们发现，允许质子在相空间中有更大探索自由度的量子过渡态理论，其结果比基于固定质心自由能势垒计算的替代方法更符合实验。我们还发现，与最近采用经典原子间势而非我们量子力学紧束缚理论的质心分子动力学（CMD）扩散系数计算结果相比，我们的结果吻合度更高。具体而言，我们发现量子效应持续到的温度比此前认为的更高；反之，低温下的扩散系数小于 CMD 计算的预测值，但大于经典过渡态理论的预测值。这将对未来氢捕获和扩散的建模与模拟产生影响。
引用
@article{arxiv.1305.1772,
title = {A fully quantum mechanical calculation of the diffusivity of hydrogen in iron using the tight binding approximation and path integral theory},
author = {I. H. Katzarov and A. T. Paxton and D. L. Pashov},
journal= {arXiv preprint arXiv:1305.1772},
year = {2015}
}