预测界面结构：从 SrTiO$_3$ 到石墨烯

我们提出了一种完全基于第一性原理的方法来预测界面的原子结构。该方法基于{\it ab initio}随机结构搜索 (AIRSS) 途径，在此应用于处理二维缺陷。该方法依赖于在界面附近反复生成随机结构，并在密度泛函理论 (DFT) 框架下对其进行弛豫。该方法简单，仅需一组易于与目标系统化学性质关联的少量参数；且高效，理想地适用于现代并行架构上的高通量第一性原理计算。作为第一性原理方法，我们的方法具有可迁移性，这是确定界面结构的通用计算方法的重要要求。本文展示了两个在结构和化学上截然不同的界面的结果：石墨烯中的晶界和钛酸锶 (SrTiO$_3$) 中的晶界。我们成功发现了石墨烯系统中一种先前未知的低能晶界结构，并复现了先前已知的高能结构。对于 SrTiO$_3$ 系统，我们研究了晶界附近的化学计量比和非化学计量比成分，并发现了所有化学计量比下先前未知的低能结构。我们预测这些低能结构会导致从界面延伸至体相的基态晶体结构发生长程畸变。