用于随机结构搜索的暂态数据派生势

结构预测已成为现代原子科学的一项关键任务，并依赖于能量面的快速可靠计算。基于第一性原理的密度泛函计算高度可靠，能忠实描述整个能量面。然而，与原子间势相比，它们在计算上密集且缓慢。机器学习或数据派生势的发展取得了巨大进展，有望以第一性原理的质量描述整个能量面。但是，与第一性原理方法相比，它们的制备可能耗时并延误搜索。从头算随机结构搜索（AIRSS）是一种直接而强大的结构预测方法，基于合理初始结构的随机生成及其反复的局部优化。本文描述了一种与 AIRSS 兼容的、用于快速构建一次性或暂态数据派生势（EDDPs）的方案。这些势利用齐次的、可分离的多体环境向量，以及通过非负最小二乘稀疏结合的迭代神经网络拟合来构造。该方法首先在天甲烷、氮化硼、单质硼和尿素上进行了测试。在硼的例子中，使用小晶胞数据生成的 EDDP 被用于重新发现复杂的 $\gamma$-硼结构，而无需借助对称性或碎片。最后，在 500 GPa 下为硅烷（SiH$_4$）生成的 EDDP 使得发现一种极其复杂、致密的、显著修改硅烷高压相图的结构成为可能。这对稠密氢化物中高温超导性的理论探索具有重要意义，后者迄今主要依赖于较小晶胞中的搜索。