面向电池正极材料的从头算随机结构搜索
化学物理
2021-05-19 v1
摘要
正极是可充电电池的关键组件。传统上，正极材料的搜索依赖于实验试错以及对现有计算/实验数据库的遍历。尽管这些方法已导致若干商业可行正极材料的发现，但迄今探索的化学空间有限，且许多相会被忽略，特别是那些亚稳相。我们描述了一种基于从头算随机结构搜索（AIRSS）的电池正极探索计算框架，该方法通过对势能面上的局部极小进行采样以识别新晶体结构。我们表明，通过使用若干约束（包括化学感知的最小原子间间距、晶胞体积和空间群对称性）界定搜索空间，AIRSS 能高效预测热力学稳定与亚稳正极材料。具体而言，我们研究 LiCoO2、LiFePO4 和 LixCuyFz，通过重新发现这些正极材料的已知晶体结构来展示方法效率。详细讨论了最小间距和对称性等参数对采样效率的影响。探讨了基于物种对从低能优化结构自适应调整最小原子间距离，以高效捕获原子局部配位环境。提出了一类基于过渡金属草酸盐的新型正极材料，其展现出优异的能量密度、氧氧化还原稳定性和锂扩散性质。本文既作为该计算框架的介绍，也作为使用 AIRSS 发现电池正极材料的指南。
引用
@article{arxiv.2104.00441,
title = {Ab initio random structure searching for battery cathode materials},
author = {Ziheng Lu and Bonan Zhu and Benjamin W. B. Shires and David O. Scanlon and Chris J. Pickard},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.00441},
year = {2021}
}