基于机器学习的分子（闭壳与开壳）、过渡态及固体的无能量结构预测
化学物理
2021-09-15 v5
摘要
原子尺度结构的计算预测是物理学、化学、材料学和生物学中的一个长期问题。在传统的力场或{\em ab initio}计算中，结构通过能量最小化来确定，这种方法要么近似要么计算昂贵。遗憾的是，精度与成本的权衡阻碍了利用有意义的基于能量的构象搜索和结构弛豫输出生成合成大数据记录。利用弛豫结构间隐含的相关性，我们提出的核岭回归模型（称为 Graph-To-Structure（G2S））在化学化合物空间中具有泛化能力，能够直接预测样本外化合物的弛豫结构，并有效绕过能量优化任务。在基于构造异构体和组成异构体（无构象异构体）进行训练后，G2S 仅以化学计量和键网络信息作为输入推断原子坐标（我们的数值证据包括闭壳与开壳分子、过渡态和固体）。对于所有考虑的数据，G2S 的学习曲线在少于八千个训练结构下达到小于 0.2 {\AA} 的平均原子间距离预测误差——与流行的经验方法相当或更优。G2S 的适用性测试包括：对标准方法需人工干预的分子给出有意义的结构、为后续基于传统 {\em ab initio} 的弛豫提供改进的初始猜测，以及为量子机器学习模型中常用的基于结构的表示提供输入（弥合基于图与基于结构的模型之间的差距）。
引用
@article{arxiv.2102.02806,
title = {Machine learning based energy-free structure predictions of molecules (closed and open-shell), transition states, and solids},
author = {Dominik Lemm and Guido Falk von Rudorff and O. Anatole von Lilienfeld},
journal= {arXiv preprint arXiv:2102.02806},
year = {2021}
}