用于瞬子速率计算的神经网络势能面插值
化学物理
2020-09-10 v1
摘要
人工神经网络被用于拟合势能面。我们展示了不仅使用能量、而且将其一阶与二阶导数列为神经网络训练数据的益处。这确保了平滑且准确的 Hessian 面，而这是利用瞬子理论进行速率常数计算所必需的。我们的目标是局部、精确的拟合而非全局 PES，因为瞬子理论仅需要在主隧穿路径邻近处的势能信息。过渡态处沿振动简正模式的伸长被用作神经网络的坐標。该方法被应用于甲醇的氢抽取反应，该反应在耦合簇理论水平下计算。此反应在天体化学中对解释星际介质中甲醇的氘代至关重要。
引用
@article{arxiv.2009.04282,
title = {Potential energy surface interpolation with neural networks for instanton rate calculations},
author = {April M. Cooper and Philipp P. Hallmen and Johannes Kästner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2009.04282},
year = {2020}
}