二维类石墨烯 SiC 层数依赖的线性与非线性光学性质的起源

我们在理论上探讨了层数多达 5 层的 ABA 堆叠二维类石墨烯碳化硅 (2D-SiC) 的介电常数 [$\epsilon(\omega)$] 和二次谐波生成系数 [$\chi(2)(\omega)$] 的物理起源。研究发现，$\epsilon(\omega)$ 和 $\chi(2)(\omega)$ 的显著峰强度表现出清晰的层数依赖性。对于平行于 2D-SiC 平面的光偏振，单层 SiC (ML-SiC) 和多层 SiC (MuL-SiC) 具有非常相似的 $\epsilon(\omega)$ 显著峰位置，这归因于 $\pi \to \pi^*$ 和 $\sigma \to \sigma^*$ 跃迁。然而，对于垂直于 2D-SiC 平面的光偏振，除了在 ML-SiC 和 MuL-SiC 的高能区（> 8 eV）均发现了允许的 $\pi \to \sigma^*$ 和 $\sigma \to \pi^*$ 跃迁峰外，还在约 4.0 eV 处发现了 MuL-SiC 的一个特征峰。该特征峰归因于 ML-SiC 中不存在的层间 $\pi \to \pi^*$ 跃迁，且在该峰位置处，基于 Bethe-Salpeter 方程框架内的 mBJ 计算，ML-SiC 具有微弱的暗激子。对于 $\chi(2)(\omega)$，基于三带项的单粒子跃迁通道主导了 ML-SiC 和 MuL-SiC 的二次谐波生成过程，并决定了 $\chi(2)(\omega)$ 的大小和符号。在紫外可见区域，电子的纯带间运动和带内运动竞争性地决定了 $\chi(2)(\omega)$ 的大小和符号。对于垂直于 2D-SiC 平面的光偏振，电子的带内运动比平行于 2D-SiC 平面的情况更剧烈地调制了带间运动。