通过从头算降维方法研究光吸收：以 GaAs 为例

我们考察了由从头算 (ab initio) 降维方案构建的有效低能模型是否正确捕捉了电子激发谱的本质和定量方面。首先通过具有广义梯度近似 (generalized gradient approximation) 的从头算密度泛函计算来计算全局电子结构。在约束密度泛函理论的帮助下，通过在最大局域化 Wannier 函数基组中的降维过程，构建了费米能级附近能带的低能有效哈密顿量。该低能有效哈密顿量（归属于扩展 Hubbard 模型）的激发态通过使用低能求解器进行计算。作为求解器，我们采用了辅以单激发组态相互作用方法（考虑电子 - 空穴相互作用）的 Hartree-Fock 近似。这种三阶段方法被应用于 GaAs，其中在降维后有效模型中保留了八个能带。所得光谱很好地复现了实验结果，表明我们的降维方案提供了一个令人满意的电子结构计算框架，特别是对于激发态和动力学以及基态而言。