从头算电子-晶格降维：电荷密度波材料中的势能面、非谐性与分子动力学
强关联电子
2024-02-14 v3 统计力学
化学物理
计算物理
量子物理
摘要
电子与原子核自由度的相互作用是凝聚态物理与化学中的一个突出难题。计算挑战尤其出现在大系统、长时间尺度、非平衡态或强关联系统中。本工作中，我们展示了降维方法如何促进电子侧的复杂度降低，从而推动电子性质与原子核运动的模拟——特别是分子动力学（MD）模拟。基于约束、解屏蔽及其组合三种不同的降维策略，针对选定的电荷密度波（CDW）系统（即 1H-TaS、1T-TiSe、1H-NbS 和一维碳链）与全密度泛函计算进行基准比较。我们发现降维模型能准确复现超晶胞上的势能面，并使 MD 模拟相比纯从头算计算实现约五个数量级的计算加速。对于单层 1H-TaS，我们报道了经典副本交换与量子路径积分 MD 模拟，揭示了热涨落与量子涨落对 CDW 转变的影响。
引用
@article{arxiv.2303.07261,
title = {Ab initio electron-lattice downfolding: potential energy landscapes, anharmonicity, and molecular dynamics in charge density wave materials},
author = {Arne Schobert and Jan Berges and Erik G. C. P. van Loon and Michael A. Sentef and Sergey Brener and Mariana Rossi and Tim O. Wehling},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.07261},
year = {2024}
}