无序单层二硫化钼中的光吸收

我们探究了硫空位与电子相互作用对单层 MoS$_2$ 光学性质的联合影响。首先，我们提出了一个广义 Anderson-Hubbard 哈密顿量，它同时考虑了随机分布的硫空位以及材料内介电屏蔽的存在。其次，我们基于密度泛函理论以及格林函数和屏蔽库仑(GW)方法，从第一性原理计算对该能量依赖的哈密顿量进行了参数化。第三，我们应用基于第一性原理的多体典型介质方法来确定单粒子电子结构。第四，我们求解 Bethe-Salpeter 方程以获得电荷磁化率 $\chi$，其虚部与吸收率 $\mathcal{A}$ 相关。我们的结果表明，空位浓度增加导致带连续谱以及带隙内激子态的吸收均下降。我们还观察到带隙阈值以下吸收的增加，并给出一个描述 Lifshitz 尾的表达式，其与我们的数值计算在定性上极为吻合。后者在 $1.0$--$2.5$\,eV 的增加吸收使得缺陷工程在太阳能电池应用中具有潜在意义。