过冷液体接近玻璃转变时的非平衡静态增长长度尺度

先前研究了过压缩非晶硬球构型结构因子$S(k)$在小波数$k$下的行为，密度范围直至最大随机堆积态（可视为典型的玻璃态）[A. Hopkins, F. H. Stillinger and S. Torquato, Phys. Rev. E, 86, 021505 (2012)]。研究发现，早在达到堆积密度之前，玻璃堆积态的前兆就已显现，表现为从直接关联函数$c(r)$的体积积分中提取的非平衡长度尺度在接近临界堆积态时变长。本研究通过计算机模拟两种不同的原子模型扩展了该工作：三维单组分Z2 Dzugutov势和二维二元混合物Kob-Andersen势。与上述硬球研究一致，我们证明对于这两种模型，玻璃转变的特征在远低于转变温度时就已经显现，该特征由单组分情况下直接关联函数体积积分确定的长度尺度以及二元混合物情况下的广义直接关联函数所度量。后者是通过对原子点构型进行某种装饰的广义Ornstein-Zernike积分方程得到的。我们还表明，这些增长的长度尺度（直接关联函数长程性的结果）本质上是非平衡的，由衡量偏离热平衡程度的指标$X$确定。同时证明，这个在过冷过程中增大的非平衡指标与特征弛豫时间尺度相关。