Ni-Au：相稳定性理论的试验场
材料科学
2009-09-25 v1
摘要
Ni-Au合金体系的相稳定性理论是一个热门课题，因为Ni和Au之间存在大的尺寸失配，这使得原子弛豫效应至关重要，而且Ni-Au在低温下表现出相分离趋势，但高温测量显示存在有序型短程有序。我们通过计算Ni-Au体系的“最先进”能量学（全势、完全弛豫的LDA总能量）结合“最先进”统计学（k空间团簇展开与蒙特卡洛模拟），澄清了先前计算的混合能和热力学性质中存在的巨大差异。我们发现：（i）只要适当考虑原子弛豫（约100 meV/原子的效应）和短程有序（约25 meV/原子），LDA就能提供无序Ni_{1-x}Au_x合金的准确混合能（ meV/原子）。（ii）先前使用经验势或近似LDA方法的研究常常低估有序化合物的形成能，因此也低估了随机合金的混合能。（iii）测量的总混合熵与计算出的构型熵相结合表明，Ni-Au中的非构型熵很大，并导致混溶隙温度显著降低。（iv）计算出的短程有序与测量结果吻合良好，两者都预测无序相中存在有序化。（v）因此，使用逆蒙特卡洛方法从Ni-Au中测量/计算的短程有序中提取相互作用能，将产生导致有序型混合能的相互作用，这与实验测量和精确的LDA能量相矛盾。
引用
@article{arxiv.cond-mat/9701203,
title = {Ni-Au: A testing ground for theories of phase stability},
author = {C. Wolverton and Alex Zunger},
journal= {arXiv preprint arXiv:cond-mat/9701203},
year = {2009}
}
备注
29 pages, ReVTeX preprint format, 7 postscript figures (2 in color), to be published in Computational Materials Science