基于神经网络势的 Au-Li 二元体系相稳定性研究

Au 与 Li 的互溶性作为二次电池中的粘附层和电极材料展现出潜在应用。在此，为探究合金化性质，我们基于密度泛函理论（DFT）计算构建了 Au-Li 二元体系的神经网络势（NNP）。为加速 NNP 的构建，我们提出了一种高效且低成本的结构数据集生成方法。所构建 NNP 对晶格参数和声子性质的预测与 DFT 计算结果吻合良好。我们还以精细成分网格研究了 Au$_{1-x}$Li$_{x}$ 的混合能，与 DFT 验证结果高度一致。我们发现存在多种位于凸包上及略高于凸包的结构组成，这可解释先前研究中关于 Au-Li 稳定相缺乏共识的原因。此外，我们新发现了 Au$_{0.469}$Li$_{0.531}$ 作为一种稳定相，此前未见任何报道。最后，我们考察了从相分离结构到完全混合相的合金化过程。我们发现当多个相邻 Au 原子溶入 Li 中时，整个 Au/Li 界面的合金化始于已溶解区域。本文展示了 NNP 在互溶相中的适用性，并增进了对合金化机制的理解。