配体修饰金纳米颗粒之间的成对与多体相互作用
化学物理
2019-02-20 v1
摘要
我们报道了在真空中对十二烷硫醇配体修饰的直径5 nm金纳米颗粒(AuNP)的伪原子模型性质进行分子动力学模拟的结果,考察了三种聚集状态:孤立AuNP、孤立AuNP对以及AuNP正方形组装体,并作为配体覆盖度和颗粒间距的函数。我们的计算表明,对于所有覆盖度值,从孤立AuNP核向外沿半径方向的配体密度沿链振荡至第四个伪原子,然后平滑衰减至零。我们考察了配体包层随覆盖度的变化,并证明由NP间相互作用引起的包层形变依赖于覆盖度,从而使得平均力势的最小值形状、深度和位置显示出对覆盖度的系统性依赖。我们提出了对所计算平均力势的精确解析描述,其参数随配体覆盖度线性缩放。我们定义并计算了正方形颗粒构型的有效成对平均力势;我们的定义隐式包含了偏离可加性的三体与四体贡献。我们发现该构型中的有效成对平均力势具有与孤立成对平均力势不同的极小值和势阱深度。先前工作发现偏离可加性的三体贡献是单调排斥的,而我们发现三体与四体贡献的组合具有吸引势阱,意味着三体与四体贡献量级相当但符号相反,从而表明更高阶修正项可能在许多纳米颗粒组装体的行为中发挥重要作用。
引用
@article{arxiv.1810.02788,
title = {Pair and Many-body Interactions Between Ligated Au Nanoparticles},
author = {Christopher Liepold and Alex Smith and Binhua Lin and Juan de Pablo and Stuart A. Rice},
journal= {arXiv preprint arXiv:1810.02788},
year = {2019}
}
备注
28 pages, 10 figures