Al$_x$CrFeCoNi 高熵合金的结构、短程有序与相稳定性：基于微扰 DFT 分析的启示

我们研究了 Al$_x$CrFeCoNi 高熵合金的相行为。我们的方法基于对顺磁固溶体内能的微扰分析，该内能在密度泛函理论的 Korringa-Kohn-Rostoker 表述下计算，并使用相干势近似对无序进行平均。通过应用 Landau 型线性响应理论，我们直接推断出优先的化学有序。此外，我们获得了适合通过原子模拟研究的合金内能的成对形式，本文中的原子模拟使用嵌套抽样算法进行，该算法非常适合研究复杂的势能面。当底层晶格为 fcc 且 Al 浓度较低时，根据 $x$ 的值，我们预测在约 1000 K 以下会出现 $\mathrm{L}1_2$ 或 $\mathrm{D}0_{22}$ 有序。另一方面，当底层晶格为 bcc 时，与实验观测一致，我们预测 $\mathrm{B}2$ 有序温度高于合金的熔化温度，证实了该有序相直接从熔体中形成。对于 fcc 和 bcc 系统，化学有序均以 Al 移向一个子晶格、Ni 和 Co 移向另一个子晶格为主导，而 Cr 和 Fe 保持相对无序。在 bcc 晶格上，我们的原子模拟表明最终会分解为 $\mathrm{B}2$ NiAl 和富 Cr 相。这些结果揭示了这些引人关注的材料中原子有序趋势的基本物理起源。